서론
연구방법 및 분석
국내 침출수 발생 광물찌꺼기 적치장 유형 및 특성
침출수 시료채취 및 분석
결과 및 고찰
국내 광산폐기물 적치장 침출수의 미량원소 함량
개발 광종 및 적치형태별 광산폐기물 적치장 침출수의 모니터링 결과
금-은 광산폐기물 적치장 침출수 평가
연-아연 광산폐기물 적치장 침출수 평가
철-텅스텐(중석) 등 광산폐기물 적치장 침출수 평가
결론
서론
국내에는 총 5,396개의 광산이 있으며, 이 중 2,033개소가 휴광 또는 폐광된 금속광산으로 조사되었다(MIRECO, 2010). 휴 ‧ 폐금속광산은 개발 당시 유용광물을 회수하기 위한 채굴 및 선광과정에서 다량의 광물찌꺼기 및 폐(광)석 등의 광산폐기물이 발생되었으며, 대부분 광산 부지 또는 인근 지역에 무분별하게 적치하여 방치되어 왔다. 특히 이들 광산폐기물에 함유된 황철석을 포함한 다양한 황화광물은 지표환경에서 물, 산소 박테리아 등과 반응하여 중금속을 함유한 산성광산배수(Acid Mine Drainage, AMD)가 발생되어 주변 생태계 및 환경에 지속적으로 영향을 미쳐왔다(Jung and Chon, 1998; Choi et al. 2004). 이에 1990년대 후반부터는 관할 지자체에서, 2005년 이후에는 한국광해관리공단을 중심으로 광물찌꺼기 및 폐석 유실 방지를 위한 광해방지사업을 수행하여 왔지만 주로 오염원을 특정지역으로 이송하여 적치한 후 차수시설을 설치하는 형태의 단순한 복구방법을 적용하였다. 하지만 이들 지역들의 경우 대부분 계곡 상류 또는 수계 주변에 광산폐기물 적치시설을 설치함에 따라 강우 또는 계곡수의 유입을 완전하게 차단할 수 없는 상황이다. 그 결과 복구가 완료된 지역임에도 불구하고 여전히 침출수가 지속적으로 광산 인근지역은 물론 수계를 따라 하류방향으로 수 km까지 유출되어 주변 수계 환경에 영향을 미치고 있다(Jung et al., 2008; Jung et al., 2012).
이러한 광산지역 침출수에 대한 현황조사와 현행 복원공법의 문제점을 개선·보완하기 위하여 그동안 다양한 연구들이 진행되어 왔다. 다만 광산지역의 광산배수현황 및 수계의 오염도 평가에 대한 연구는 주로 단일광산을 중심으로 연구가 진행되었다(Jung, 1996; Kang et al., 2007; Cheong et al., 2008; Ahn et al., 2009 ; Lee et al., 2012). 이에 광해복원 및 관리를 위한 광물찌꺼기 적치장의 차폐공법 개발연구를 통해 기존 환경부에서 제안한 복원모델을 보완하고 적치장 현황 및 특성에 맞는 고효율의 차폐재를 개발하는 연구도 수행된 바 있으며(Kim et al., 2011), 광산배수 수질특성별 정화공정개발(MIRECO, 2016), 광산배수 유출제어 공법의 수리지질학적 적용성 평가 및 유출량 추정모델 개발(MIRECO, 2017a) 등 현행 복원공법을 보완하는 연구가 지속적으로 수행 중에 있다. 하지만 아직도 광산폐기물 적치장에서 배출되는 침출수의 배출현황과 오염농도 및 향후 모니터링에 대한 전반적인 조사 또는 고찰 연구는 매우 미미한 실정이다.
이에 본 연구에서는 지난 수 십 년간 국가주도로 이루어진 광해방지사업 중에서 광산폐기물 적치시설이 설치된 전체 지역을 대상으로 현장조사를 실시하고 침출수 오염현황을 분석하고자 하였다. 이러한 조사 이후, 오염정도에 따라 향후 지속적으로 모니터링이 필요한 대표적인 광산을 선정하여 주기적인 변화를 고찰하고자 하였다. 또한 연구결과는 향후 국내 광산폐기물 적치시설에서 발생하고 있는 침출수의 효율적 관리를 위한 기초자료로 활용될 수 있다.
연구방법 및 분석
국내 침출수 발생 광물찌꺼기 적치장 유형 및 특성
2015년도 광해통계연보에 따르면 국내 휴 ‧ 폐금속광산 중 광물찌꺼기가 분포하는 광산은 총 238개소로 확인되었으며, 이들에 대한 광해실태조사 결과와 광산폐기물 적치장 관리에 대한 한국광해관리공단의 자료(MIRECO, 2018)를 검토한 결과, 광해복원이 완료된 이후 적치장에서 침출수가 발생하는 광산은 총 64개소로 확인되었다. 침출수가 발생하는 이들 적치장의 권역별 분포를 보면, 경상북도 19개소(30%), 강원도 11개소(17%), 경상남도 8개소(13%), 충청남도 7개소(11%), 충청북도 및 경기도 6개소(9%), 전라북도 4개소(6%), 전라남도 3개소(5%) 순으로 조사되었다. 한편, 과거 광산 활동 시 개발한 주요 광종을 중심으로 구분하면, 금-은광산이 48개소(약 75%), 연-아연광산이 6개소(약 9%), 중석-철 등 기타 광종 개발광산이 10개소(16%)로 확인되었다. 더불어 광물찌꺼기 적치장을 계곡형, 사면형, 평지형 등 3가지 형태로 구분한 환경부(MoE, 2005)에 따라 구분하면 사면형 30개소(47%), 계곡형 21개소(33%), 평지형 13개소(20%) 순으로 조사되었다.
침출수 시료채취 및 분석
Fig. 1에 도시한 총 64개 광산폐기물 적치장을 대상으로 2018년 5월부터 2018년 7월까지 약 3개월간 현장답사를 통해 적치장별 침출수 유출형태를 살펴본 결과, 적치장별 유출형태는 항시 유출과 우기 시 간헐적 유출형태를 보였다. 우선적으로 항시 유출되는 23개소의 적치장을 대상으로 총 23점의 침출수 시료를 채취하여 수질분석을 수행하였다. 이 후 분석대상 항목별 농도가 높고 개발광종 및 적치형태 등을 고려한 총 6개소를 최종적으로 선정 후 2018년 8월부터 10월까지 약 3개월 동안 월간 침출수 유출량 및 오염도를 모니터링 하였다. 침출수 시료는 다덕광산, 옥동광산, 삼보광산 및 달성광산 적치장의 경우 댐사면 하부에 위치한 배수로에서 채취하였으며, 금장광산은 적치장 하부에 위치한 집수정에서 Bailer를 활용하여 채취하였다. 쌍전광산 적치장은 옹벽구조물의 누수 지점에서 유출되고 있는 침출수를 채취하였다.
조사대상 적치장별 침출수가 발생하는 지점에서 간이수질측정기(Orion Star A329)를 이용하여 pH, TDS(total dissolved solid), EC(electric conductivity) 등을 측정하였다. 수질오염공정시험기준(MoE, 2017)에 따라 현장에서 무균채수병(1L)을 이용하여 침출수를 채수하고 냉장보관하여 실험실로 이송 후에 화학분석을 수행하였다. 분석대상 항목은 Al, As, Cd, CN, Cr6+, Cu, Fe, Hg, Mn, Ni, Pb, Zn 등 총 12종으로써, Al, As, Cd, Cu, Fe, Mn, Ni, Pb, Zn 항목은 ICP-OES(Agilent Technologies, 5100), Hg 항목은 AA(Agilent Technologies, 55AA), CN, Cr6+ 항목은 UV-VIS(Shimadzu, UV-1800) 장비를 활용하여 분석하였다.
Table 1. Field measurement result and concentration of trace elements in seepage samples from mine waste dumping sites in Korea
* N.D. = not determined
결과 및 고찰
국내 광산폐기물 적치장 침출수의 미량원소 함량
국내 광산폐기물 적치장 중에서 자료조사를 통해 선정된 총 64개 광산을 대상으로 현장조사를 실시하였다. 현장조사 결과 침출수 발생이 확인된 23개 광산에 대하여 침출수를 채수하여 현장에서 수질을 측정한 결과, pH는 3.47 ~ 9.13로서 산성에서 알칼리성까지 넓은 범위로 측정되었으며, EC는 60.0 ~ 2,179.0 µS/cm, TDS 29.9 ~ 880.3 ppm의 범위를 보였다. 총 23점의 침출수를 대상으로 미량원소 12종을 분석한 결과를 Table 1에 정리하였다. 원소별 평균함량(mg/L)은 Al 3.395, As 3.920, Cd 0.179, Cu 2.945, Fe 3.099, Mn 6.450, Ni 0.057, Pb 0.200 및 Zn 11.33으로 조사되었다. 특히 원소별로 검출된 최대함량(mg/L)은 Al 53.98, As 16.19, Cd 1.146, Cu 37.30, Fe 28.64, Mn 39.00, Ni 0.097, Pb 0.750 및 Zn 80.18로써 일부 원소들은 수질환경기준을 초과하였다. 다만, CN, Cr6+, Hg 등은 정량한계 미만(불검출)으로 검출되었다.
이러한 자료들을 기초로 향후 지속적인 모니터링이 필요한 광산을 광종별로 선정하였다. 즉, 금-은광산 2개소(다덕광산과 옥동광산), 연-아연광산 2개소(삼보광산과 금장광산)및 철-텅스텐을 개발한 기타광산 2개소(달성광산과 쌍전광산) 등 총 6개소를 선정하였다.
개발 광종 및 적치형태별 광산폐기물 적치장 침출수의 모니터링 결과
현장조사 및 침출수 수질을 고려하여 선정된 총 6개 광산을 금-은광산, 연-아연광산, 철-텅스텐광산별로 월 1회씩 총 3개월에 걸쳐 채수한 침출수의 화학분석결과를 각각 Tables 2, 3 및 4에 정리하였다. 또한, 조사된 항목별 분석농도는 “수질오염물질의 배출허용기준(청정지역)”을 기준으로 오염현황을 평가하였다. 단, 수질의 백화현상을 일으키는 Al의 경우 현행 수질환경 기준값이 설정되어 있지 않기 때문에 “광산배수의 생태독성 평가시스템 개발(MIRECO, 2012)” 연구에서 제안된 바 있는 1 mg/L(이하)를 적용하였다.
금-은 광산폐기물 적치장 침출수 평가
Table 2는 금-은을 주요광종으로 개발한 개발한 다덕광산 및 옥동광산 적치장에서 유출되는 침출수를 현장측정 및 실내 분석한 결과이다. 현장측정결과, 3개월의 모니터링 기간 동안 다덕광산의 침출수의 pH는 6.35 ~ 6.41, EC 839.2 ~ 907.6 µS/cm, TDS 411.3 ~ 446.7 ppm의 범위로 측정되었다. 실내분석결과, As의 함량 범위가 0.405 ~ 1.072 mg/L, Fe 2.424 ~ 7.719 mg/L, Mn 7.845 ~ 9.269 mg/L의 범위를 보이며 수질환경 기준값을 초과하거나 높은 함량으로 부하되어 있는 것으로 확인되었다(Table 2). 다덕광산에 대한 기존 연구에 따르면(Jeong et al., 2000), 폐(광)석 중 황화광물인 섬아연석(ZnS)에는 10 wt.%의 Fe가 함유되어 있으며, 산화철 집합체에는 약 43 wt.%의 Fe와 함께 특징적으로 6 wt.%의 As가 함유되어 있는 것으로 조사된 바 있다. 이러한 결과에 따라 침출수에서도 다량의 As가 검출되는 것으로 판단된다.
Table 2. Field measurement result and concentration (unit in mg/L) of trace elements in seepage samples from Au and Ag mine
계절별로 강수량이 변화하기 때문에 시료채취 시기에 따른 강우량과 원소들 함량을 상호 비교하고자 하였다. 적치형태가 계곡형인 다덕광산이 위치한 경북 봉화군의 월평균 강우량과 침출수 유출량을 상호 비교해보면, 월간 강우량 감소에 따라 침출수 발생량도 일정수준 감소하는 것으로 나타났으나, 매월 53 ~ 61 m3/day로 일정량의 침출수가 발생하고 있어 이러한 결과는 강우와의 직접적인 상관성도 있지만 주변의 수계와의 연관성도 높을 것으로 판단된다. 광산폐기물 적치장으로 유입된 강우가 일정 시간 이후에 배출되는 경우와 함께 주변의 수계 역시 영향을 미치는 것으로 평가된다. 즉, 적치장 상부에 여러 수계가 발달하고 있으며, 적치장 위치가 마을과 인접한 하류지역에 위치하고 있어 강우 시 지역 일대에 함양된 지하수가 지속적으로 적치장 내부로 유입된 요인도 매우 중요한 원인으로 판단된다.
옥동광산 적치장에서 유출되는 침출수의 현장측정결과, 3개월의 모니터링 기간 동안 침출수의 pH는 4.20 ~ 6.93, EC 939.9 ~ 1,041.0 µS/cm, TDS 461.4 ~ 510.2 ppm의 범위로 측정되었다. 실내분석결과, 침출수 내의 Al 함량 범위는 0.291 ~ 3.919 mg/L, Cd 0.230 ~ 0.297 mg/L, Cu 0.901 ~ 3.538 mg/L, Mn 13.06 ~ 15.37 mg/L, Zn 43.06 ~ 53.25 mg/L로서 일부 원소들은 기준값을 초과하거나 높은 함량으로 부하되어 있는 것으로 확인되었다(Table 2). 이는 옥동광산 폐(광)석에 포함된 Zn, Cu, Al의 황산염 광물의 용출에 기인한 것으로 평가된다. 이 광산에 대한 폐(광)석의 광물 분석결과, 이들 원소를 함유하고 있는 우드와다이트(woodwardite, (ZnCu)4Al2(OH)12 (SO4)nH2O(n=2~4))와 글로코케리나이트(glaucocerinite, (ZnCu)10Al6(OH)32(SO4)3․9H2O) 등을 확인한 바 있다(Choi, 2010).
계절별로 강수량이 변화하기 때문에 시료채취 시기에 따른 강우량과 원소들 함량을 상호 비교하고자 하였다. 적치형태가 계곡형인 옥동광산이 위치한 의성군의 월평균 강우량과 침출수 유출량을 상호 비교해보면, 강우량 변화에 따른 침출수 발생량의 영향은 직접적으로 비례하지는 않았다. 하지만 앞에서 기술한 다덕광산과 유사하게 이 광산 역시 강우의 영향과 더불어 광산폐기물 적치장 상부에 여러 수계가 발달하고 있는 요인 역시 침출수 발생의 중요한 원인으로 판단된다.
연-아연 광산폐기물 적치장 침출수 평가
Table 3은 연-아연을 주요광종으로 개발한 삼보광산 및 금장광산의 적치장에서 유출되는 침출수를 현장측정 및 실내 분석한 결과이다. 삼보광산은 내리(시료번호 ‘삼보-1’)와 상리(시료번호 ‘삼보-2’)지역 적치장 2곳에서 침출수가 발생하고 있으며, ‘삼보-1’ 침출수의 pH는 6.03 ~ 6.33, EC 1,207.0 ~ 1,355.0 µS/cm, TDS 590.7 ~ 665.1 ppm의 범위로 측정되었다. 실내분석결과, Al의 함량이 2.008 ~ 3.458 mg/L, Fe 10.84 ~ 14.23 mg/L, Mn 37.030 ~ 53.59 mg/L, Ni, 0.088 ~ 0.100 mg/L, Zn 35.67 ~ 50.88 mg/L의 범위를 보이며 기준값을 초과하거나 높은 함량으로 부하되어 있는 것으로 확인되었다. 기존 연구결과(Park, 2011)에서도 개발광종에 의하여 Fe, Al, Mn 등의 함량이 침출수에서 높게 검출되는 것으로 조사된 바 있다. 한편, ‘삼보-2’ 침출수의 pH는 6.34 ~ 6.89, EC 327.7 ~ 471.2 µS/cm, TDS 160.2 ~ 233.5 ppm의 범위로 측정되었다. 실내분석결과, Al 0.434 ~ 2.327 mg/L, Cd 0.012 ~ 0.024 mg/L, Fe 0.054 ~ 3.552 mg/L, Mn 3.122 ~ 6.948 mg/L, Zn 10.86 ~ 22.68 mg/L의 범위를 보이며 기준값을 초과하거나 높은 함량으로 부하되어 있는 것으로 확인되었다. 두 시료를 상호 비교하면 ‘삼보-2’ 침출수 보다 ‘삼보-1’ 침출수의 원소별 농도가 높게 나타나는 경향을 보였는데, 이는 ‘삼보-1’ 침출수는 내리(3~7 광물찌꺼기 적치장 : 매립량 692천톤, 조성시기 : 1977년~1989년)에서 채수하였고, 삼보-2는 상리(1~2광물찌꺼기 적치장 : 매립량 63천톤, 조성시기 : 1975년~1976년)에서 채수하여 분석한 결과로 광산폐기물의 매립량과 적치장 조성시기 차이 등의 원인으로 판단된다(MIRECO, 2017b).
Table 3. Field measurement result and concentration (unit in mg/L) of trace elements in seepage samples from Pb and Zn mines
적치형태가 계곡형인 삼보광산이 위치한 화성군의 월평균 강우량과 침출수 유출량을 상호 비교하면, 강우량 변화에 따라 발생하는 침출수량 또한 유사한 경향을 보이고 있다. 이러한 점은 삼보광산 적치장이 최상부에 위치하고 있고, 주변에 수계가 없기 때문에 강우량과 침출수 발생량이 유사한 것으로 판단된다.
금장광산 적치장에서 발생하는 침출수의 pH는 6.07 ~ 6.95, EC 649.3 ~ 784.3 µS/cm, TDS 319.0 ~ 389.9 ppm의 범위로 측정되었다. 실내분석결과, Cd의 함량이 0.123 ~ 0.211 mg/L, Zn 13.18 ~ 14.46 mg/L의 범위를 보이며 기준값을 초과하거나 높은 함량으로 부하되어 있는 것으로 확인되었다. 계절별로 강수량이 변화하기 때문에 시료채취 시기에 따른 강우량과 원소들 함량을 상호 비교하고자 하였다. 적치형태가 사면형인 금장광산이 위치한 울진군의 월평균 강우량과 침출수 유출량을 상호 비교해보면, 강우량 변화에 의해 발생되는 침출수량 또한 소량이지만 유사한 경향을 보이고 있다. 삼보광산과 마찬가지로 최상부에 위치하고 있어 주변 수계가 없는 점이 강우량 및 침출수 발생량이 유사하게 나타나는 원인으로 판단된다.
철-텅스텐(중석) 등 광산폐기물 적치장 침출수 평가
Table 4는 철-텅스텐(중석) 등의 기타 광종을 주로 개발한 달성광산 및 쌍전광산 적치장에서 유출되는 침출수를 현장측정 및 실내 분석한 결과이다. 달성광산 광산폐기물 적치장에서 배출된 침출수의 pH는 5.29 ~ 6.72, EC 400.2 ~ 590.8 µS/cm, TDS 197.2 ~ 290.0 ppm의 범위로 측정되었다. 실내분석결과, As의 함량이 불검출~0.040 mg/L, Fe 0.333~7.048 mg/L, Mn 3.393~ 6.659 mg/L의 범위를 보이며, 일부 원소는 기준값을 초과하거나 높은 함량으로 부하되어 있는 것으로 확인되었다. 달성광산의 경우 중석 이외에 금, 은, 구리 등의 광물을 개발한 이력이 있어 As, Cu의 함량이 유의한 수준으로 높게 검출되는 것으로 확인되었다.
Table 4. Field measurement result and concentration(unit in mg/L) of trace elements in seepage samples from W and Fe mines
계절별로 강수량이 변화하기 때문에 시료채취 시기에 따른 강우량과 원소들 함량을 상호 비교하고자 하였다. 적치형태가 계곡형인 달성광산이 위치한 대구시의 월평균 강우량과 침출수 유출량을 상호 비교해보면, 강우량 변화에 따른 침출수 발생량의 영향역시 다른 광산과 유사하게 나타났다. 이는 다른 계곡형 적치장인 다덕광산 및 옥동광산 적치장의 강우량 및 침출수 발생 경향요소와 동일한 원인으로 판단된다.
쌍전광산 침출수의 pH는 6.26 ~ 6.42, EC 161.0 ~ 198.1 µS/cm, TDS 79.3 ~ 99.3 ppm의 범위로 측정되었다. 실내분석결과, As의 함량이 1.750 ~ 2.618 mg/L, Cd 불검출 ~ 0.297 mg/L. Fe 10.06 ~ 14.19 mg/L, Zn 0.003 ~ 4.008 mg/L의 범위를 보이며 기준값을 초과하거나 높은 함량으로 부하되어 있는 것으로 확인되었다. 특히 As의 함량은 상부에 위치한 갱내수 채취 결과에서도 1.010 mg/L으로 검출되고 있어 이 지역 지질대인 함중석 열수석영맥에 기인한 영향으로 판단된다.
계절별로 강수량이 변화하기 때문에 시료채취 시기에 따른 강우량과 원소들 함량을 상호 비교하고자 하였다. 적치형태가 평지형인 쌍전광산이 위치한 울진군의 월평균 강우량과 침출수 유출량을 상호 비교해보면, 강우량 변화에 따라 발생되는 침출수량 또한 유사한 경향을 보이고 있다. 이는 계곡과 인접한 지리적 요인으로 강우량이 증가하면 계곡수위가 상승하여 적치장 내부로 유입되는 계곡수가 많은 것으로 보인다.
결론
이 연구에서는 국내 광해방지사업을 완료한 광산폐기물 적치장에서 발생하는 침출수의 현황을 조사하고 오염도를 평가하였으며, 그 결과를 종합하면 다음과 같다.
국내 238개의 광물찌꺼기 적치장 중 문헌자료 및 현장답사 결과 침출수가 발생하고 있는 적치장은 총 64개소이며, 침출수가 항시 유출하는 형태의 적치장은 23개소로 확인되었다. 현장답사 시 채취한 23개소의 적치장 침출수 미량원소 분석결과 원소별 최대함량(mg/L)은 Al 53.98, As 16.19, Cd 1.15 Cu 37.30, Fe 28.64, Mn 39.00, Ni 0.097, Pb 0.750으로 검출되었다. 이는 광산별로 편차는 있지만 일부 원소에서는 수질환경기준을 초과하는 원소들이 검출되었다.
이들 23개 광산 중에서 침출수의 유출량 및 오염농도가 높은 모니터링 대상 적치장 6개소를 선정하여 3개월 동안 침출수를 분석한 결과, 금-은을 주요 광종으로 개발한 다덕광산 및 옥동광산의 경우, As, Cd, Cu, Fe, Mn, Zn 및 Al 등의 다양한 원소의 함량이 기준값을 초과하거나 높은 함량으로 부하되어 있는 것으로 확인되었다. 연-아연을 주요 광종으로 개발한 삼보광산 및 금장광산의 경우에도 Cd, Mn, Zn 및 Al 등의 원소함량이 기준값을 초과하였으며, 철-텅스텐(중석) 등 기타 광종을 주로 개발한 달성광산 및 쌍전광산의 경우 역시 As, Fe, Mn 등의 원소함량이 기준값을 초과하는 것으로 나타났다.
계절별로 강수량이 변화하기 때문에 시료채취 시기에 따른 강우량과 원소들 함량을 상호 비교한 결과, 침출수의 발생량은 일반적으로 강우량에 의한 영향이 지배적이지만, 지리적 여건, 즉 적치장이 위치한 고도가 최상부로 단일수계만 형성되어 있는지, 아니면 적치장이 하부에 위치하여 상류지역에 기타 수계가 존재하는지에 따라 적치장에서 발생하는 침출수의 양이 다르게 나타나는 것으로 확인되었다.
현재까지 조사 결과에 의하면, 광해방지사업을 완료한 광산폐기물 적치장에서 발생한 침출수는 위에서 기술한 바와 같이 다양한 오염물질들이 수질환경 기준값 이상으로 함유하고 있으며, 상당량의 침출수가 유출되어 지속적으로 하부 수계의 영향을 미치고 있을 것으로 조사되었다. 그러므로 향후 이들 침출수에 대한 지속적인 모니터링과 함께 적절한 광해방지공법 개발 및 개선방안 마련 등 사후관리가 필요하다. 또한 오염원(광산폐기물)의 성분분석 및 장기적인 모니터링결과를 바탕으로 향후 침출수의 확산 특성 및 집수 · 처리 등의 추가적인 연구가 필요할 것으로 판단된다.
