서 론

최근들어 천연가스 시장은 지속적으로 생산이 증가하는 추세이며, 비전통 에너지자원 중 하나인 셰일가스에 대한 의존성이 높아짐에 따라 이에 대한 관심 및 개발 노력들이 증가되고 있는 추세이다. 수압파쇄 및 수평시추 기술의 발전으로 셰일가스 개발이 본격화된 이후에 가스주입을 통한 회수증진공법(enhanced gas recovery)과 같이 보다 효과적인 개발 방법들이 검토되고 있다.

전 세계적으로 분포하는 셰일저류층에 부존하고 있는 오일 및 가스의 양은 각각 3,450억 배럴, 7,299조 입방피트에 이르며(EIA, 2013; Lee et al., 2017), 셰일가스 생산량은 2021년 기준 26.8조 입방피트이며, 이는 미국 천연가스 생산량의 79%에 이르는 양이다(EIA, 2022).

수압파쇄 및 수평시추 기술 발전으로 인해 셰일저류층에서의 오일 및 가스의 상업 생산이 가능해졌음에도 불구하고, 그 회수율은 매우 낮은 수준이다. 오일의 경우 1차 회수율이 10% 이하이며(Hoffman and Evans, 2016), 가스의 경우 저류층 특성, 지질 복잡성, 셰일 암체물성, 개발 기술 등에 의해 미국 기준으로 5~60%의 회수율 차이를 보이며(Iddphonce et al., 2020), 평균 25% 정도인 것으로 알려져 있다(Godec et al., 2013). 그러나 셰일저류층의 경우 전 세계적으로 막대한 양의 가스가 부존되어 있고(Fig. 1), 이산화탄소 주입을 통한 회수증진 및 이산화탄소 저장 잠재력이 매우 높은 것으로 알려져 있기 때문에(Table 1), 다양한 활용 가능성에 대한 연구가 진행 중이다.

Fig. 1.

Countries with technically recoverable shale gas resources (EIA, 2013).

셰일저류층을 대상으로 이산화탄소를 주입하여 회수증진 및 이산화탄소 처분 효과를 예측하기 위해서는 시뮬레이션 수행이 필수적이다. 일반적인 저류층 시뮬레이션과는 달리 셰일저류층 시뮬레이션은 자연균열, 수압파쇄에 의한 투과도 변화, 암체 확산, 흡탈착 특성, 압력 변화에 따른 공극률, 투과도 변화를 동시에 고려해야 하는 매우 복잡한 과정이다(Lee and Kim, 2016). 따라서 신뢰성 있는 시뮬레이션 결과는 다양한 자료의 확보 뿐 아니라 대상 저류층 특성을 적절하게 반영한 즉, 주요 유동 기작을 포함한 모델 구축에 상당히 의존적이다(Singh et al., 2014).

또한 다양한 주입공법에 의한 회수증진 및 저장 효과를 예측하기 위한 연구들이 수행되고 있다. Du et al.(2019)은 실험에 의해 이산화탄소만 주입할 경우 이산화탄소 처분에 유리하고, 이산화탄소와 질소를 동시에 주입하면 이산화탄소 생산시간(breakthrough time)을 연장하는데 효과적일 수 있음을 보여주었다. Li and Elsworth(2019)는 단순 모델에 대한 시뮬레이션을 통해 이산화탄소 주입에 의한 회수증진 효과가 20%까지 나타나며, 질소 비율이 높아질수록 회수율이 증가함을 보여주었다. Kalantari-Dahaghi (2010)은 셰일저류층 대상의 시뮬레이션 최적화 절차를 제안함과 동시에 생산량에 있어서 균열투과도, 이원공극 물성(σ-factor), 암체의 투과도 및 공극률이 대표적인 영향인자임을 보여주었다. Schepers et al.(2009)는 Devonian 셰일층 대상으로 이산화탄소 연속주입법, huff-and-puff 주입법 등을 비교하였는데, 연속주입법의 경우 회수율이 1차회수법에 비해 26%까지 증가함을 확인하였으나, huff-and- puff의 경우 이산화탄소 조기 생산에 의해 저장에는 문제가 발생할 수 있음을 제안하였다.

운영 최적화에 앞서 대상 셰일저류층의 특성에 따른 회수증진 및 이산화탄소 저장 기작을 파악하는 것이 중요하다. 셰일저류층의 다양한 특성 중 가스에 대한 흡탈착 특성은 이산화탄소 주입에 따른 회수증진 및 저장에 큰 영향을 미칠 것으로 예상할 수 있다. 메탄가스의 약 20~85%는 유기물에 흡착된 형태로 존재하고 있는데(Curtis, 2002), 유기물에 대한 흡착력이 메탄에 비해 2~10배에 이르는 것으로 알려져 있는(Heller and Zoback, 2014; Luo et al., 2015) 이산화탄소를 주입할 경우 메탄의 탈착을 촉진하고 영구 처분이 가능할 것으로 기대할 수 있다.

이에 본 연구에서는 자연균열, 흡탈착, 나노스케일 공극에서의 확산현상, non-Darcy 유동, 응력 의존적인 압축 등의 셰일저류층의 대표적 유동 기작을 포함한 개념모델을 구축한 후, 북미 대표적 셰일저류층의 흡탈착 특성을 취합하여 이에 따른 회수증진-이산화탄소 처분 시뮬레이션 결과를 비교하였다. 또한 흡탈착 특성에 따른 생산 및 저장 거동을 비교하기 위해 다른 물성은 동일한 것으로 가정하였다. 그러나 셰일 암석에 대한 흡탈착 특성자료는 같은 저류층에서도 그 변화폭이 심하며, 특히 이산화탄소에 대한 자료는 매우 제한적임을 고려하여야 한다.

이산화탄소 주입에 따른 회수증진 및 처분 가능성은 충분히 예측할 수 있는 상황이지만, 구체적인 그 정도에 대한 정보는 매우 부족한 실정이므로 이 연구의 결과는 향후 회수증진-이산화탄소 처분 최적화를 위한 기초 자료 및 분석 설계 등에 활용될 수 있을 것으로 판단된다.

이론적 배경

셰일저류층 특성

셰일가스전 내의 유체 유동은 전통적인 저류층 거동 외에 추가적인 고려 사항들이 복잡하게 연계되어 있어 이에 대한 이해가 쉽지 않은 것으로 알려져 있다. 셰일저류층의 특징적인 거동특성은 자연균열(natural fracture), 흡탈착 (adsorption/desorption), 나노스케일 공극에서의 확산현상(diffusion in nano-pores), non-Darcy 유동, 응력 의존적인 압축(stress-dependent compaction) 등이 있다(Lee and Kim, 2016).

일반적으로 셰일저류층에는 자연균열이 존재하며, 수압파쇄나 가스 생산에 있어 큰 영향을 미치는 것으로 알려져 있다(Walton and McLennan, 2013). 자연균열 및 수압파쇄 균열을 모사하기 위한 다양한 방법들이 제안되고 있으며, 이를 최초로 개념화한 방식은 이원공극모델로서(Barenblatt et al., 1960; Warren and Root, 1963), 현재까지도 상용모델에서 활용되고 있다. 최근에는 보다 현실적인 자연균열 및 수압파쇄 후 균열 양상을 모사하기 위해 자연균열에 대한 EDFN(embedded discrete fracture network) 구성 및 수압파쇄 설계, 그리고 비정형 시뮬레이션 격자 구현 등의 방식이 적용되고 있다(Liang and Du, 2018).

셰일 저류층에 존재하는 가스는 크게 3가지 형태로 존재한다. 공극내에 압축되어 있는 자유가스, 유기물에 흡착되어 있는 가스, 그리고 케로젠이나 비투멘에 용해되어 있는 가스이다. 일반적으로 미국 셰일저류층에는 20~85%가 흡착가스 형태로 존재하고 있다(Curtis, 2002). 유기물 표면에 흡착하는 가스는 계면력(interfacial force)에 의해 조절되며, 이는 반데르발스 힘과 동일하다. 이를 표현하는 방식으로 가장 일반적인 방법이 Langmuir 등온식(isotherm)이며, 이후 가스입자의 흡착형태를 보다 세분화한 개념들이 제안되었다(Flores, 2014). IUPAC(International Union of Pure and Applied Chemistry)에 의하면, 공극은 그 직경 크기에 따라 2 nm 이하의 마이크로(micro), 2~50 nm의 메소(meso), 그 이상의 매크로(macro) 공극으로 구분할 수 있으며, 흡탈착 특성은 공극 크기에 따라 상이한 특성을 보인다(Everett, 1972). 셰일저류층을 대상으로는 Fig. 2와 같은 흡탈착 개념모델들이 적용되는데, 그 중 Langmuir 등온식은 간결성 및 적용의 용이성으로 인해 가장 일반적으로 사용되고 있는 실정이다(Yang and Liu, 2020). Langmuir 등온식은 다음의 형태로 표현되며,

여기서, VL은 Langmuir 체적으로 최대 흡착량을 나타내며, PL은 Langmuir 압력으로 등온곡선의 형태를 결정한다(Fig. 3). 즉, PL은 흡착이 발생되는 시스템에서 에너지 수준을 표현하며, PL이 클수록 탈착이 비교적 쉽게 발생되므로 생산에 유리하다(Yang and Liu, 2020).

Fig. 2.

Conceptual model of the Langmuir isotherm (monolayer adsorption), BET isotherm (multilayer isotherm), and Dubinin model (pore filling) (Yang and Liu, 2020).

Fig. 3.

Role of P_L in adsorption and desorption process (Yang and Liu, 2020).

석유공학에서 일반적으로 활용되고 있는 Darcy 방정식만으로는 투과도가 매우 낮은 셰일층 내 유체 유동을 모사할 수 없다. 이는 셰일층 내에 존재하는 1~100 nm 크기로 존재하는 공극에 기인하며, 나노 규모 공극 유동을 고려하지 않고 Darcy 방정식을 사용할 경우 Fig. 4와 같이 산출된 유량이 과소평가될 수 있으며, 이를 보다 정확하게 모사하기 위한 다양한 형태의 모델들이 제안되었다(Singh et al., 2014).

Fig. 4.

Comparison of the NAP model with other permeability models (modified from Singh et al., 2014).

나노 규모의 유체 유동뿐 아니라 균열 내 유동 또한 고려되어야 한다. 셰일층에는 일반적으로 자연균열이 존재하며, 또한 수압파쇄에 의한 균열이 존재하므로 균열 내 유동을 모사하기 위한 non-Darcy 적용이 필요할 수 있다. non-Darcy 유동은 Forchheimer(1901)에 의한 관측 이후 다양한 형태의 이론들이 제안되었는데, 석유공학 분야의 수압파쇄와 관련하여 Cooke(1973)에 의해 처음 언급되었으며, non-Darcy 영향을 고려한 투과도(𝛽)는 다음과 같이 표현된다.

여기서 a, b는 프로판트(proppant) 형태에 따른 실험에 의해 측정되는 상수이며, k는 투과도이다. Rubin(2010)는 Fig. 5에서와 같이 실제 시뮬레이션 수행에 있어 non-Darcy 유동을 고려했을 경우 그렇지 않은 경우와 큰 차이가 날 수 있음을 보여주었으며, 보다 적은 수의 격자로 조밀한 격자 시스템과 유사한 결과를 도출하기 위해서는 LGR(local grid refinement) 활용 및 a, b 매칭 등이 필요함을 제안하였다.

Fig. 5.

Gas production rate comparison of Darcy with non-Darcy flow (Rubin, 2010).

저류층에서 생산이 시작되면, 압력 강하에 따른 투과도 변화가 발생한다. 특히 자연균열이 존재할 경우 균열 간극에 따른 변화양상은 매우 크게 나타날 수 있다(Khan and Teufel, 2000; Petunin et al., 2011). 셰일 저류층의 경우 압력 변화에 따른 공극률 및 투과도 변화 뿐 아니라 가스의 흡탈착에 의한 암체의 수축/팽창에 의한 투과도 변화도 동시에 고려해야 하는 복잡성을 가지고 있다. 응력과 공극압과의 상관성에 따른 공극률 및 투과도 변화는 Palmer-Mansoori (Palmer and Mansoori, 1998) 방법이 주로 사용되며, 가스 흡착에 따른 암체의 변화는 수정된 Palmer-Mansoori(Maver and Gunter, 2006) 방법이 주로 활용된다.

셰일저류층 가스주입 영향 인자

셰일저류층이나 석탄층에 부존되어 있는 메탄 가스는 케로젠이나 점토질 광물 표면에 흡착되어 있거나, 다양한 크기의 공극(균열, 마이크로, 메소, 매크로 공극) 내에 자유가스로 존재한다. 유기물 표면에서의 메탄 및 이산화탄소의 흡탈착 현상은 석탄층가스 개발을 위한 연구에서 선행되어 연구되었으며, 셰일저류층도 크게 다르지 않을 것으로 판단되고 있다. 셰일저류층에 이산화탄소를 주입할 경우 크게 두가지의 이점이 있을 수 있다. 첫번째는 이산화탄소 주입에 따른 메탄가스 회수 증진 효과이며, 두번째는 이산화탄소 처분 효과이다. 유기물이 존재하는 셰일층에 이산화탄소를 주입할 경우 발생되는 현상은 Fig. 6과 같이 표현될 수 있다. 이산화탄소는 메탄보다 상대적으로 유기물에 대한 흡착력이 높기 때문에 메탄이 흡착되어 있던 자리에 대체되어 흡착되어 메탄의 탈착을 촉진하게 되는 기작을 기대할 수 있다. Langmuir 등온식에 의해 계산하면 이산화탄소의 경우 메탄에 비해 북미 기준 평균적으로 3배 정도 많은 양이 흡착될 수 있는 것으로 알려져 있다(Godec et al., 2014).

Fig. 6.

Schematic of flow dynamics of CO₂ and CH₄ in gas shales (Godec et al., 2014).

일반적인 셰일저류층에서의 압력강하에 따른 가스생산과 비교했을 때, 이산화탄소 주입을 통한 저장-회수증진 기작은 조절인자가 다소 상이할 것을 판단된다. 셰일저류층 생산 기작은 크게 자연 균열 모사, 흡탈착 특성, 나노 공극에 대한 확산현상, non-Dacy 유동, 응력 의존적인 투과도 변화 등으로 특성지을 수 있지만, 이산화탄소 주입 공법의 경우 압력강하가 많이 발생되지 않기 때문에 non-Darcy 유동 및 응력 의존적인 압축의 영향은 크지 않을 것으로 예측되며, 상대적으로 이산화탄소 주입에 따른 메탄, 이산화탄소 흡탈착 현상이 저장-회수증진에 기여할 것으로 예측할 수 있다.

흡탈착 특성 범위를 인위적으로 설정한 후 그 영향을 비교할수도 있으나, 보다 현실적인 범위를 파악하여 대표적인 셰일저류층의 흡탈착 특성에 따른 거동을 관측하고자 하였다. 또한 이 연구는 흡탈착 특성만을 비교하기 위한 것이므로 나머지 저류층 물성 및 생산 환경은 동일한 것으로 가정하였다.

북미의 대표적인 흡탈착 특성은 다양한 방법에 의해 측정된 결과가 발표되었으나(Mengal and Wattenbarger, 2011; Ikewun and Ahmadi, 2012), 일관성을 위해 Heller and Zoback(2014)에 의한 결과를 활용하였다. Heller and Zoback (2014)은 북미 대표적인 셰일저류층인 Banett, Eagle Ford, Marcellus, Montney 저류층 시료를 40°C 조건에서 Langmuir 등온식으로 산출하였으며, 메탄에 대한 흡착곡선 뿐만 아니라 이산화탄소에 대한 흡착곡선을 산출하여 비교하였다. Fig. 7과 Fig. 8은 이산화탄소 및 메탄에 대한 흡착곡선을 표현한 것으로 각각은 가스별 저류층 흡착특성 및 저류층별 가스 흡착능력을 비교한 것이다. 그림에서와 같이 메탄에 대한 흡착능력은 Barnett, Monteney, Marcellues, Eagle Ford 순으로 낮아지며, 이산화탄소에 대한 흡착능력은 Monteney, Barnett, Marcellus, Eagle Ford 순으로 낮아진다. 이와 같은 현상은 시료 내에 존재하는 TOC 및 점토광물의 영향으로 판단되며, Langmuir 등온식에 사용된 실험 자료는 Table 2와 같다.

Fig. 7.

Adsorption isotherms from the Barnett, Marcellus, Eagle Ford, and Monteney shale reservoirs for CH₄ and CO₂ gases (modified from Heller and Zoback, 2014).

Fig. 8.

CH₄ and CO₂ adsorption isotherms from the Barnett, Marcellus, Eagle Ford, and Monteney shale reservoirs (Heller and Zoback, 2014).

본 론

셰일저류층 시뮬레이션 과정

최근에 수행되는 있는 상용모델을 활용한 셰일저류층 시뮬레이션은 Fig. 9의 Kalantari-Dahaghi(2010)이 제시한 절차와 유사한 과정으로 수행된다. 즉, 각각의 모델을 구축할만한 자료가 존재한다는 가정에서, 우선 자연균열에 대한 DFN 구현 및 이를 고려한 수압파쇄 투과도 분포 특성이 규명되어야 한다. 또한 균열 유동을 모사하기 위한 대표적인 개념모델인 이원공극 또는 이원투과도 모델을 적용하게 되고 이산화탄소 주입 공법 등을 고려할 경우 조성모델(compositional model) 적용이 필수적이다. 이러한 과정들은 상당한 계산량을 요구하게 되고, 이를 다소나마 해소하기 위해 비정형 그리드(unstructured grid) 및 LGR 등을 포함한 업스케일링 기술 등이 활용된다.

Fig. 9.

Integrated workflow for shale reservoir modeling and simulation (Kalantari-Dahaghi, 2010).

이 연구에서는 북미 셰일층의 흡탈착 특성을 반영한 시뮬레이션 결과를 비교하기 위해 가상의 셰일층을 구축하였다. 대상 시스템은 실제 셰일저류층 지질모델을 단순화하여 활용하였으며, 자연균열을 고려한 수압파쇄 이후 상황을 가정하였다. 시뮬레이션은 슐럼버져사의 Eclipse 조성 모델을 활용하였다(Schlumberger, 2019).

대상 시스템 설정

이 연구에서는 실제 저류층 분석에 앞서 메탄 및 이산화탄소 흡탈착 특성이 이산화탄소 저장-회수증진 거동에 미치는 영향을 파악하고자 비교적 단순한 개념모델을 설정하였다. 그러나 임의로 구축한 단순 모델은 현실성이 떨어질 수 있으므로, 실제 셰일저류층 모델을 기반으로 단순화 과정을 통해 모델을 구성하였으며, 단순화한 절차는 다음과 같다. 1) 실제 셰일 저류층 모델에서 일부분 발췌, 2) 계산량을 고려하여 수직층 업스케일링, 3) 지형 영향을 배제하기 위한 평면화, 4) 1개의 수평주입정, 2개의 수평생산정 설치, 5) 수압파쇄를 가정하여 정호별 9개의 천공 설치, 6) 수압파쇄 구간 투과도 재산정 등의 과정이다. 이를 개념적으로 표현하면 Fig. 10과 같다.

Fig. 10.

Procedure for constructing target shale reservoir system.

시뮬레이션 입력자료 구축

대상 저류층의 격자 시스템은 40×53×40으로 구성하였으며, 저류층 심도는 약 5,500 ft이다. 실제 저류층 물성은 공극률과 투과도가 불균질하게 분포하고 있으나, 분석 목적에 맞게 평균 값을 산출하여 활용하였다. 이원공극 모델 파라미터인 𝜎 값은 그 영향을 최소화하기 위해 대표적인 값인 1.0을 가정하였고, 수압파쇄 구간 투과도는 실제 수압파쇄 설계를 통해 추정된 값을 개략적으로 평균하여 5.0 md를 기본값으로 활용하였다.

포화도 함수(saturation function)에서 암체는 Eclipse에서 제공하는 “shaly sand” 함수를 이용하였으며, 균열에 대한 포화도 함수는 선형식을 적용하였다. 암체 수축/팽창 관련하여 Palmer-Mansoori 경험식을 적용하였고, 가스확산 및 흡탈착 현상을 고려하였다.

이산화탄소 주입을 위해 조성 모델을 사용하였으며, 활용된 EOS(equation of state)는 modified Peng-Robinson 식이다. EOS 활용을 위한 메탄 및 이산화탄소의 기초 물성은 Eclipse의 라이브러리 값을 수정없이 사용하였다.

시스템에는 3개의 수평공을 설치하였다. 양쪽 2개 정호는 생산정이며, 중앙 정호는 주입정이다. 각 정호는 3단계(3개 구간 천공) 수압파쇄를 가정하여 총 9개의 천공을 가정하였으며, 각각의 길이는 약 2,400 ft이다. 저류층에 대한 정보는 Table 3에 정리하였다.

결과 분석

기본 케이스 설정 및 생산량 비교

위에서 설정된 시스템에 대하여 Barnett 셰일저류층 흡탈착 특성을 반영한 모델을 기본 케이스로 설정하였다. 우선 2개의 정호에서 동일한 메탄 생산에 대한 거동을 살펴보기 위해 다양한 생산량을 검토한 결과 일반적인 셰일저류층 생산거동(초기 생산량 유지 후 급격한 생산량 감소)과 유사한 형태를 보이는 생산량(6,000 mscf/d/well)을 목표 생산량으로 설정하였다. 다음으로 이산화탄소 주입량을 결정하기 위해 주입량을 1,000, 2,000, 3,000 mscf/d로 증가시키면서 비교하였다. Fig. 11은 주입과 생산에 따른 압력 변화를 관찰하여 구축된 모델이 타당하게 작동되고 있는지를 확인한 결과이며, Fig. 12는 주입량에 따른 저류층 압력, 조성에 따른 생산 및 주입 양상을 보여주고 있다. 이산화탄소 주입량이 증가할수록 저류층 압력은 증가하고 생산되는 이산화탄소의 양은 증가하는 양상을 보이고 있으나, 메탄 생산량은 큰 변화를 보이지 않음을 알 수 있다. 이는 대상 시스템이 이산화탄소 주입량에 대한 민감도가 크지 않음을 보여주는 것으로, 회수율 증가를 위해서는 단순 연속주입 외의 다른 공법 적용이 필요함을 간접적으로 알 수 있다. Fig. 13의 이산화탄소 주입량 대비 생산량 곡선을 살펴보면, 주입량이 증가할수록 저장량이 오히려 감소하는 경향을 나타내고 있으나 모두 80% 이상의 저장효과를 보여주고 있다.

Fig. 11.

Reservoir pressure distribution according to injection and production for model validation.

Fig. 12.

Reservoir behavior according to CO₂ injection rate.

Fig. 13.

Cumulative CO₂ injection and production volume according to CO₂ injection rate.

메탄 생산량 및 이산화탄소 저장량 비교

북미 셰일저류층의 대표적인 흡탈착 특성자료(Table 2)를 토대로 동일한 시스템에 흡탈착 특성을 변화시켜 시뮬레이션을 수행하였다. 기본 케이스와 마찬가지로 양단 2개 생산정의 생산량은 각각 6,000 mscf/d이고 중앙의 주입정에서는 2,000 mscf/d로 이산화탄소를 주입하였으며, 10년간의 거동을 비교하였다(Fig. 14).

Fig. 14.

Reservoir behavior according to adsorption variation.

그림에서와 같이 4개의 흡탈착 특성을 고려한 결과는 거의 유사한 거동을 보이고 있다. 즉, 흡탈착 특성 변화에 따른 메탄 생산량과 이산화탄소 저장량은 추세의 차이를 관측하기 어려울 정도로 변화를 보이지 않고 있다. 이에 흡탈착 특성의 민감도를 검토해 보기 위해 현실적이지는 않지만 석탄층의 흡탈착 특성을 고려한 거동을 비교해 보았다. 일반적으로 석탄층은 대부분 유기물로 이루어져 있기 때문에 흡착 성능이 셰일층에 비해 우수하다. 활용된 자료는 중국 Qinshui 분지 석탄층 자료로써(Hongguan et al., 2014), 북미 셰일층 흡착 능력에 비해 약 10배 이상 높은 것을 알 수 있으며, 가스 탈착은 상대적으로 어려울 것으로 예측할 수 있다(메탄 VL=882.0 scf/ton, 메탄 PL=101.5 psia, 이산화탄소 VL=1,059.0 scf/ton, 이산화탄소 PL=50.75 psia). 석탄층 흡탈착 특성을 대입한 시뮬레이션 결과는 같은 그림의 검은색 선으로, 10년 경과 후 Barnett 셰일층 대비 약 10%의 생산량 증가를 보이며, 생산되는 이산화탄소의 양이 매우 적은 특징을 보이고 있는데, 이산화탄소에 대한 흡착능력이 상대적으로 높아서 보이는 현상으로 판단된다. 이를 통해 북미 셰일층의 유기물 함량 범위에서는 비록 흡탈착 특성(Langmuir 등온 파라미터)의 차이가 있지만, 메탄 생산량과 이산화탄소 저장량에 미치는 영향은 크지 않음을 알 수 있다.

시뮬레이션 결과를 북미 셰일저류층 별로 정리하면 Table 4와 같다. 각 저류층에 대한 시뮬레이션은 이산화탄소를 주입하지 않은 2공 생산과 이산화탄소 주입 경우를 각각 비교하였으며, 마찬가지로 10년간의 거동을 관측하였다. Barnett 셰일의 경우 상대적으로 Langmuir 체적이 크기 때문에 초기 흡착가스량이 많은 것을 알 수 있으며, 이산화탄소를 주입하게 되면 초기 흡착가스량 대비 보다 많은 양의 가스가 흡착되고 있음을 알 수 있다(Table 4의 Surface vol. of adsorbed gas 참조). 이는 이산화탄소 주입에 따라 입자표면에서 메탄과 이산화탄소의 치환이 발생하고 이산화탄소가 추가적으로 흡착되는 현상이 적절하게 모사되고 있음을 알 수 있다.

산출된 메탄 회수율을 살펴보면, 먼저 이산화탄소를 주입하지 않은 경우 Barnett 저류층의 회수율이 가장 낮은 것을 알 수 있다. 이는 Langmuir 체적에 비해 압력이 낮아 메탄 탈착에 불리하기 때문인 것으로 판단되며, 이에 반해 이산화탄소를 주입한 경우 Barnett 저류층에서 회수율 증가 효과가 가장 크게 나타났는데 이는 흡착용량이 크기 때문에 메탄 및 이산화탄소 흡탈착 치환이 활발하게 발생되는 것으로 예측된다. 또한 모든 저류층에서 이산화탄소 주입에 따라 미약하나마 회수율이 증가하는 것을 알 수 있으며, 이는 적절한 주입 및 저류층 운영 조건 적용에 따라 회수율이 다소 추가적인 증가 여지가 있음을 보여주고 있다.

다음으로 이산화탄소 저장효율을 살펴보면, 모든 저류층에서 80% 이상의 저장효율을 보이고 있으며, 이 중 Montney 저류층의 이산화탄소 저장효율이 가장 높게 나타났다. 이는 이산화탄소에 대한 Langmuir 체적(153.0 scf/ton)이 가장 크면서 메탄에 대한 Langmuir 압력(1,283 psia)이 높아 메탄 탈착이 비교적 쉽게 발생되기 때문인 것으로 판단되며, 다음으로 Barnett 셰일층(147.4 scf/ton)이 높은 이산화탄소 저장효율을 보이고 있다.

결 론

이 연구에서는 셰일저류층을 대상으로 이산화탄소 주입에 따른 회수증진 효과 및 저장 효율을 분석하였다. 일반적인 셰일저류층 분석에 있어 고려해야 할 필수적인 요소들 중 이산화탄소 주입에 따른 생산 거동에 가장 영향을 미칠 것으로 예상된 흡탈착 특성 자료를 북미 저류층 기준으로 분류하여 4가지 경우를 비교하였으며, 이를 통해 도출된 결론은 다음과 같다.

(1) 실제 셰일저류층을 기반으로 다양한 파라미터에 대한 분석이 가능한 단순화된 개념 모델을 구축하였다. 셰일 저류층 시뮬레이션 과정에는 자연균열 모사, 이를 포함한 수압파쇄 및 투과도 분포 특성화, 확산현상, 흡탈착 특성, 압력변화에 따른 투과도 변화 등이 고려되어야 하며, 이러한 유동 특성 인자들의 고려가 가능하도록 이원공극 모델, 수압파쇄에 따른 영향지역 균열 투과도 변경, 확산 및 흡탈착 특성 반영, 그리고 Palmer-Mansoori 식에 의한 투과도 변화가 고려된 셰일층 개념 모델을 구축하였다.

(2) 이산화탄소 주입에 따른 생산 거동을 분석하기 위해 대표적인 북미 저류층의 메탄 및 이산화탄소에 대한 흡탈착 특성을 정리하였다. 가장 일반적인 Langmuir 등온식에 사용되는 Langmuir 체적 및 압력을 정리하여 이에 대한 생산 거동 특성을 시뮬레이션을 통해 비교하였다.

(3) 북미 대표 셰일 저류층에 대하여 이산화탄소 주입에 따른 생산증진 효과 및 저장 효율을 비교하였다. 이산화탄소를 주입하지 않은 단순 감압에 있어 Barnett 셰일의 회수율이 가장 낮게 나타났는데, 이는 메탄에 대한 흡착 용량(VL) 및 탈착 용이도(PL)에 직접적으로 기인하는 것으로 판단할 수 있다.

(4) 이산화탄소 주입 시 모든 저류층에서 생산증진 효과를 보이며, Barnett 저류층에서 회수율 증가 효과가 가장 크게 나타났다. 이는 흡착용량이 크기 때문에 메탄 및 이산화탄소 흡탈착 치환이 활발하게 발생되는 것으로 판단되나, 저류층 별 차이가 크지 않아 그 영향은 크지 않을 것으로 예상된다. 그러나 최적의 주입 및 저류층 운영 조건이 적용되지 않은 상황에서도 모든 경우에 있어 회수율이 증가한 것을 알 수 있으며. 이를 통해 추가적인 최적화 과정으로 회수율은 다소 증가될 여지가 있음을 예상할 수 있다.

(5) 이산화탄소 저장효율 분석에 있어서, 모든 저류층에서 80% 이상의 저장효율을 보여주었다. 특히 캐나다 Montney 셰일 저류층이 가장 저장 효과가 클 수 있음을 알 수 있느데, 이는 이산화탄소에 대한 Langmuir 체적(153.0 scf/ton)이 가장 크면서 메탄에 대한 Langmuir 압력(1,283 psia)이 높아 메탄 탈착이 비교적 쉽게 발생되기 때문인 것으로 판단된다.

(6) 셰일저류층 대상 이산화탄소 주입 시뮬레이션을 통해, 저장효율 측면에서는 셰일저류층 대상 이산화탄소 처분이 충분한 가능할 것으로 판단되나, 회수 증진 관점에서는 이산화탄소 주입에 따른 추가적인 메탄 생산량은 매우 미약함을 알 수 있다. 북미 셰일 저류층의 흡탈착 물성 범위에서는 회수량 증진을 크게 변화시키기 어렵기 때문에 저류층 운영조건 변화를 통한 회수율 증가 방법을 고려해야 할 것으로 판단된다. 대표적인 운영조건 변화 방법으로는 질소가스 추가 주입 및 주입방식 변경(연속주입 또는 간헐주입 등) 그리고 최적의 수압파쇄 설계 등이 포함되어야 할 것이며, 또한 이에 대한 민감도 분석 등을 통한 최적화 연구가 추가적으로 필요할 것으로 사료된다.