Technical Report

Journal of the Korean Society of Mineral and Energy Resources Engineers. 29 June 2018. 226-237
https://doi.org/10.32390/ksmer.2018.55.3.226

ABSTRACT


MAIN

  • 서론

  • 실험장비 및 시료

  •   실험장비의 구성

  •   시료의 물성

  • 메탄하이드레이트 형성실험

  •   실험방법 및 조건

  •   실험 결과

  • 감압법에 의한 해리실험

  •   실험방법 및 조건

  •   실험 결과

  • 결론

서론

가스하이드레이트(Gas Hydrate; GH)는 고압 및 저온조건에서 수소결합으로 이루어진 물 분자 구조 내부에 저분자량의 가스가 결합한 결정구조를 가진 고체이다(Sloan, 1998). 일반적으로 포집되는 분자의 크기에 따라 구조 I(structure I, sI), 구조 II(structure II, sII), 구조 H(structure H, sH)로 구분하며 Fig. 1는 공동유형(cavity type)에 따른 결정구조(hydrate structure)와 객체분자(guest molecules)를 나타내었다. 자연환경에서 주로 생성되는 구조 I은 512 공동 2개, 51262 공동 6개, 물 분자 46개로 이루어진 체심입방체(body-centered cubic)다. 영구동토층(permafrost)이나 심해저 퇴적층(deep ocean sediment)에서 발견되는 천연 GH의 경우, 99% 이상이 메탄이기 때문에 메탄하이드레이트(methane hydrate)라고도 불린다(Paul and Dillon, 2001).

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Fig. 1.

Cavity type, hydrate structure, and guest molecule of structure I, structure II, and structure H (Sloan, 2003).

1965년 Makogon에 의해 시베리아 영구동토층에서 처음으로 천연 GH 저류층이 발견되었고, 이후 전세계적으로 광범위하게 영구동토층과 심해저 퇴적층에서 GH 부존을 확인하였다. 부존양은 약 10조 톤 이상으로 추정한다(Collett, 2002).

GH는 막대한 부존양으로 차세대 탄화수소 에너지자원으로서의 기대감이 상당하나, GH가 에너지자원으로서 가치를 갖기 위해서는 경제성 및 안정성이 확보된 생산기술개발 연구가 필요하다(Huh and Lee, 2017). GH 생산기술은 해리(dissociation)시키는 방법에 따라, 감압법(depressurization), 열자극법(thermal stimulation), 억제제주입법(inhibitor injection) 등이 있다. 감압법은 압력을 감소시켜, 열자극법은 증기나 열수(hot water)의 주입 또는 전기적 ․ 초음파적으로 열을 공급하여 GH 평형조건(equilibrium condition)을 이탈함으로써 해리를 유도한다. 억제제주입법은 GH 형성 억제제를 주입하여 평형조건 자체를 변형시켜 해리를 유도하는 방법이다(Makogon, 1997; Sloan, 1998; Ahn, 2010).

국내의 경우 정부 주도하에 GH 자원의 상업적 개발을 위한 연구개발 사업을 시작하였다. 1단계 사업(2005년∼2007년)에서는 GH 부존가능 지역에 대해 정밀 탐사하였고, 그 결과 2007년 동해 울릉분지 심부시추(Ulleung Basing Gas Hydrate 1; UBGH1)를 통해 GH 부존을 확인하였다. 2단계 사업(2008년∼2011년)에서는 2010년 동해 울를분지 심부시추(Ulleung Basing Gas Hydrate 2; UBGH2)를 통해 개발 대상이 될 수 있는 GH 함유 사질층을 발견하여 울릉분지 지역의 GH 부존양과 부존 형태를 평가하였다. 3단계 사업(2012년∼2014년)에서는 동해 울릉분지에서 시험생산 기반 구축을 목표로 하였다. 최근에는 시험생산 후보지역에서 GH 생산성 및 안정성 예측 신뢰도 확보가 가장 중요한 사항으로 대두되었다. 국내에서 시험생산 시 가장 유력한 생산기작(mechanism)인 감압법의 경우, 현장에서 중요한 감압변수를 파악하고, 변수의 범위를 규명하는 연구가 필요한 상황이다(KIGAM, 2014; KIGAM, 2016; KIGAM, 2017).

이에 따라 감압변수를 최적화하는 실험연구와 전산연구가 유기적으로 진행 중이다(Shin et al., 2015; Gil et al., 2017). 기존 코어유동분석 실험시스템은 GH 생산에 따른 유체(물, 가스)의 생산량을 측정하여 GH의 해리시점과 해리속도를 유추하였다. 그러나 시료가 있는 장치와 생산물을 저장하는 장치 사이에는 거리가 있으므로 시차가 존재할 수밖에 없고, 시료의 공극 내 고체 및 유체의 변화를 즉각적으로 관찰하는데 어려움이 있었다. 게다가 동일한 조건으로 기존 실험시스템에서 감압실험을 진행하였음에도 불구하고, 유체의 생산거동이 서로 다르게 나타났는데, 이는 고압용기(high pressure cell) 내부에 존재하는 자유가스(free gas), 배출부에 정체된 유체, 사적(dead volume) 등에 기인한 것으로 분석되었다(Lee et al., 2018).

이와 같은 문제점을 통하여, 기존 GH 생산모사 실험시스템만으로 현장적용 가능한 감압변수를 정확히 규명하는데 한계가 있음을 알았다. 이에 따라 고압용기 내부의 변화를 파악할 수 있는 X선 컴퓨터 단층촬영기(X-ray Computed Tomography, X-ray CT) 활용의 필요성이 제기되었다(Seol and Kneafsey, 2011).

이 연구에서는 X-ray CT 장비를 결합한 GH 생산모사 실험시스템을 구축하여, 실험과정에서 획득한 X-ray CT 영상을 바탕으로 고압용기 내 GH, 물, 가스의 분포를 정성적 및 정량적으로 분석하고자 한다. 더불어 GH 시험생산지로 유력한 동해 울릉분지 UBGH2의 GH 저류층 환경을 모사하여 제안한 실험시스템의 유용성을 입증하고자 한다.

실험장비 및 시료

실험장비의 구성

이 연구에서는 GH 형성(formation) 및 해리의 1차원 모사가 가능하고, 가스생산 양상을 정량적으로 분석할 수 있도록 X-ray CT 촬영이 용이하게 시스템을 설계하였다. 제안된 GH 생산모사 실험시스템의 도식화된 모식도는 Fig. 2와 같다. 실험시스템은 크게 시료 장착부, 유체 주입부, 유체 배출부, X-ray CT 로 구성된다(Fig. 3). 각 구성부분에 대한 상세한 설명은 다음과 같다.

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Fig. 2.

Schematic diagram of experimental apparatus in this study.

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Fig. 3.

Gas hydrate experimental production system combined with X-ray CT in KIGAM.

시료 장착부는 크게 고압용기와 충진된 시료의 온도와 압력을 측정할 수 있는 장비들로 구성된다. 고압용기는 동해 현장의 압력조건(20 MPa)과 X-선의 투과성을 고려해 강화유리 섬유와 알루미늄의 복합 재질을 갖도록 설계하였다. 원통형 모양의 고압용기의 내부직경은 2.54 cm이며 길이는 5.08 cm이다(Fig. 4). 압력센서(pressure transducer)와 온도센서(Thermo-Couple, TC)는 고압용기의 유체 주입부와 배출부에 각각 연결하였다. 그리고 10개의 고압용기를 설치하여 감압법의 주요 변수인 GH 한계포화도 및 감압속도 등을 빠른 시간내에 효율적으로 측정할 수 있도록 했다.

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Fig. 4.

Schematic diagram of a high pressure cell.

유체주입부는 GH 생성 및 생산실험에 필요한 물과 메탄가스를 주입하는 부분이다. 고압용기 내 충진된 시료의 공극률 및 유체투과율 측정, 물 포화상태 설정, 가스-물 치환 과정에서 물 주입이 필요하다. 이를 위해 주사기형 정량․정압 주입펌프(syringe pump)를 설치해 사용했다. 메탄가스 주입은 가스유량조절기(Mass Flow Controller, MFC)를 사용해 정량주입이 가능토록 했으며 GH 생성에 필요한 고압환경을 만들기 위해 가스부스터(gas booster)도 함께 사용했다.

유체배출부는 실험압력을 조절하는 후압력조절기(Back Pressure Regulator, BPR)와 시료로부터 배출되는 물과 메탄가스의 혼합유체를 분리하고 각각의 부피를 측정할 수 있는 장비들로 구성된다. 실험압력의 조절은 후압력조절기와 정량․정압 주입펌프를 함께 사용하여 시간에 따라 단계적인 감압이 이뤄지도록 했다. 감압실험 과정에서 GH가 해리되면서 생산되는 물과 메탄가스는 가스-물 분리기(separator)를 설치하여 메탄가스와 물을 분리하였으며 저울(balance)을 이용해 물의 무게를 측정한 후 부피로 환산하는 과정을 거쳤으며 메탄가스는 습식가스미터(Wet Test Meter, WTM)를 이용해 후압력 변화에 따른 가스생산 유속과 누적 생산부피를 측정하였다.

X-ray CT는 고압용기 내의 구성물질을 비파괴 방식으로 획득하여 3차원 가시화는 물론 GH 생성 및 생산과정에서 발생하는 상(phase)의 변화를 실시간으로 파악 할 수 있다. X-ray CT 영상의 해상도는 CT 장비의 해상력과 시료의 크기에 따라 달라진다. 일반적으로 의료용 X-ray CT는 약 100 µm, 공업용 X-ray CT의 경우 수 µm의 해상력을 가진다. 고압용기의 크기를 감안할 때 고해상도 X-ray CT 영상을 얻기 위해서는 산업용 X-ray CT가 필요하지만 실시간으로 변하는 GH 및 유체의 분포․함량을 분석하기 위해서는 빠른 촬영속도를 필요로 한다. 그러므로 촬영시간과 이미지처리 시간이 상대적으로 긴 공업용 X-ray CT 비교하여 촬영속도(96 mm/sec)가 월등히 빠른 의학용 CT 장비가 동적 분포 정량화에 가장 적합하다고 판단하였다(KIGAM, 2014).

X-ray CT 장비는 영상획득부, 영상처리부, 영상표시 및 저장장치, 전력공급장치 등으로 구성된다. 이는 영상획득부 내의 X-선 튜브(tube)에서 발생된 X-선을 대상물체에 조사하여 밀도에 따른 X-선의 감쇄정도가 측정하고 영상처리부에서 역산하여 2차원 혹은 3차원 영상을 생성하는 원리를 사용한다. 이 실험에서는 실험 단계에 따른 상의 변화를 빠른 시간 내에 획득하기 위해 테이블 위에 고압용기 등을 고정하고 각 실험 단계에 따라 X-ray CT영상을 획득하였다.

제안된 GH 생산모사 실험시스템은 온도 및 습도의 조절이 가능한 방사선 차폐용 환경챔버(chamber) 내에 설치되어있다. X-ray CT 장비 운영조건을 고려하는 동시에 GH 생성을 위해 공냉기를 고압용기 주변에 부착하여 저온조건을 유지하도록 하였다.

시료의 물성

동해 심해저 퇴적층 조건에서의 GH 생산특성 연구를 위해 현장과 동일한 입도를 갖도록 하였다. 분석에 사용한 모래는 평균입도에 따른 표준사(HAMA sand)로 전처리과정을 거쳐 표준사 내 존재하는 철분을 제거하였으며 입도 분리 과정을 거쳤다. 그리고 시행착오법(trial and error)을 통해 동해 현장과 유사한 입도분포를 갖도록 하였다(Fig. 5). 최종적으로 얻은 모사시료(simulated sample)의 밀도는 약 2.9 g/cm3이다. 실험에 사용된 메탄가스는 순도 99.95%이고, 염수(brine) 제조를 위한 물은 증류수를 사용하였다. 염수는 해수의 평균염도를 고려하여 3 wt%로 준비하였다.

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Fig. 5.

Particle size of three sands(HAMA#8 sand, onsite sediment, and simulated sample).

메탄하이드레이트 형성실험

실험방법 및 조건

GH 형성실험은 유체의 유출입이 없는 상태에서 온도를 감소시키는 등체적 방법을 사용하였다. 실험순서는 크게 시료 충진(packing), 누출시험(leakage test), 초기 물 포화도 설정, GH 형성실험 순으로 진행하였고, 모든 실험과정에서 X-ray CT를 촬영하였다. 실험방법에 전체적인 과정은 Fig. 6에 제시했다.

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Fig. 6.

Flow chart for GH formation experiment.

우선 X-ray CT 촬영 전에 밀도가 잘 알려진 물질(물, 알루미늄 등)을 이용하여 보정과정을 거쳤다. 대표적인 물질의 CT 값(CT value, Hounsfield scale, HU)은 Table 1과 같으며, 회오리(helical) 방법으로 촬영된 영상을 분석하였다.

Table 1. CT value of representative substance (Bolliger et al., 2009)

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다음으로 준비된 현장 모사시료를 10개의 고압용기에 충전하는 작업을 수행하였다. 건조한 상태에서 진동기(vibrator)와 고무망치(hammer)를 이용하여 퇴적시료가 균질하게 분포하도록 유도하였으며, X-ray CT를 통해 입자의 균질성(homogeneity)을 확인하였다(Suk et al., 2017).

충진과정을 마친 고압용기는 시스템에 장착하였다. 연결한 후에는 장비들의 작동 여부와 누출시험 등을 통해 실험시스템을 점검하였다. 누출시험의 경우, 메탄가스를 일정 압력으로 전체 시스템에 주입하고, 일정한 온도 조건에서 해당 압력을 일정한 시간 동안 유지할 수 있는지 확인하는 방법으로 수행하였다. 누출시험 후 최종적으로 대기압의 고압용기를 X-ray CT로 촬영하여, X-ray CT 이미지분석의 기초가 되는 건조상태 시료(dry sand)의 영상을 획득하였다.

건조상태의 시료 영상을 획득한 후 물로 100% 포화시켰다. 물 포화과정을 통해 시료 내 공극의 부피(pore volume)를 측정하고, X-ray CT 이미지분석을 위한 물 포화 시료(fully water saturated sand)의 표준영상을 획득하였다. 다음으로 물로 100% 포화된 미고결 시료에 메탄가스를 주입하여 초기 물 포화도를 만들었다. 이 때 메탄가스의 주입유속을 점진적으로 증가시켜 원하는 초기 물 포화도를 설정하였다. GH 형성 직전 초기 물 포화도상태의 시료(initial water saturated sand)를 X-ray CT로 촬영하였다(Suk et al., 2016).

GH는 저온고압 환경하에서 형성되므로 메탄가스를 주입하여 고압용기 내부 압력을 올리고 공냉기와 환경챔버의 온도를 낮춰 GH를 형성하였다. GH 형성이 시작되면 메탄가스가 하이드레이트 격자 내로 포집되어 시료 내부의 압력이 급격히 감소한다. 형성이 완료되어 압력이 평형상태를 이르면, 공냉기를 제거하고 X-ray CT를 촬영하였다.

형성된 GH 포화도 계산은 구조 I의 GH에 적용 가능한 몰수 기반의 계산식인 식 (1)을 사용했다(KIGAM, 2016). 이 식에서 GH 형성 전을 초기상태(i), 후를 최종상태(f)로 명명하였다. GH 포화도(SGH)는 공극의 부피(Vpore)에 대한 GH의 부피(VGH)이며, 공극의 부피는 시료의 공극률(φ), 밑면의 넓이(A), 시료의 높이(h)의 곱이다. GH의 부피는 GH 분자량(MGH)과 최종상태에서 GH 몰수(NGHf)를 곱하고, GH 밀도(ρGH)로 나눈 값이다. 이때 최종상태에서 GH 몰수는 초기상태에서 메탄가스가 차지하는 부피 VCH4i>, 온도(Ti>), 압력(Pi>)과 최종상태에서 온도(Tf>), 압력(Pi>), 기체상수(R), GH 분자량, GH 밀도를 이용하여 식(2)로 계산하였다. 또한 식 (2)는 질량보존의 법칙과 이상기체 상태방정식(idea gas equation)을 만족하며, GH 형성 시 공극 내 가스부피의 변화를 반영하였다(KIGAM, 2016).

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실험 결과

시료 충진과정에서 X-ray CT를 활용하여 시료의 훼손 없이 입자의 위치분포를 가시화할 수 있으며, 이를 바탕으로 퇴적입자의 편중(localization)이 나타난 일부 시료를 실험대상에서 제거하였다. 구체적으로, CT 값의 평균이 1000 미만이거나 표준편차가 100 이상이면 고압용기 내의 시료를 제거하고 처음부터 다시 충진작업을 수행하였다. Fig. 7은 X-ray CT를 이용하는 Suk 등이 제안한 충진방법과 기존 충진방법을 적용한 결과를 비교한 그림이다. X-ray CT를 충진과정에서 활용하면, 퇴적입자의 분포를 파악할 수 있어 실험의 통제변인을 최대한 제어할 수 있었다.

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Fig. 7.

Comparison of CT images, CT values, and sample weight b/w (a) Suk’s method using X-ray CT and (b) conventional method without X-ray CT.

누출시험의 경우, 6.9 kPa/hour(1 psi/hour) 이상의 수준으로 압력이 감소하면, 추가 누출이 없도록 조치하고, 최종적으로 약 20 MPa에서 약 80시간 동안 전체 시스템에 문제가 없음을 확인하였다.

Fig. 8은 대기압에서 건조상태 및 물 포화상태 시료의 X-ray CT 결과를 나타냈다. 물 포화작업을 통해 시료 내 공극의 부피와 공극률을 측정하였다. Table 2는 C1부터 C10까지 10개 시료에 대한 공극의 부피와 공극률을 각각 보여주며, 평균 공극의 부피와 공극률은 각각 9.1 cc와 35.2%이다. 물로 100% 포화된 시료에서 가스를 주입함으로써 배출된 물의 양을 측정하여, 시료의 물 포화도를 계산하였다. 그 결과, 물 포화도와 CT 값 사이에 정비례관계가 있음을 확인하였다(Fig 9). 또한 이상(two phases) 분포에서 건조상태 시료의 CT 값을 ‘0’, 물 포화상태 시료의 CT 값을 ‘1’로 가정하고 식 (3)을 이용해 현재시료의 CT 값을 정규화하면, 정규화 CT 값(normalized CT value, CTnorm>)은 실측한 물 포화도와 동일하였다(Table 3). 식 (3)에서 CTi>, CTdry>, CTsat>는 각각 현재, 건조상태, 물 포화상태 시료의 CT 값이다. 이 식을 이용한 분석은 유체의 거동이 퇴적입자의 이동에 영향을 미치지 않는 경우, 실험 중 퇴적 입자의 이동은 발생하지 않는다고 가정할 수 있을 때 사용가능하며 물 포화도를 물리적으로 측정할 수 없는 환경에서도, CT 이미지분석을 통해 시료의 물 포화도를 추정 가능하다.

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Fig. 8.

X-ray CT images and CT value in dry and fully water saturated samples.

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Fig. 9.

Correlation of water saturation obtained from mass balance and X-ray CT.

Table 2. Pore volume and porosity of ten high-pressure cells

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Table 3. Calculated water saturation obtained from mass balance and X-ray CT

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등체적 방법에 의한 GH 형성이 시작되면서 가스가 하이드레이트 격자 안으로 포집되면서 압력이 급격히 감소하게 되고, 형성과정의 발열특성으로 인해 온도가 증가하게 된다. 따라서 기존 실험시스템에서는 급격한 압력강하와 온도피크를 관찰하여 GH 형성 여부를 파악하였다. Fig. 10은 이 실험에서 나타난 압력 및 온도의 변화를 보여주지만 온도 및 압력 거동만으로 정확한 GH 형성시점을 파악하기 어렵다. 그 이유는 온도감소에 따른 당연 압력감소가 나타날 뿐만 아니라, 가스를 충분히 공급해주는 고압의 가스용기가 연결되어있기 때문이다. 반면, 제안한 실험시스템에서는 압력 및 온도의 분포뿐만 아니라, X-ray CT 이미지분석을 통해서 GH 형성 여부를 직관적으로 확인할 수 있었다. 식 (1)과 (2)로부터 GH 포화도를 계산하였다(Table 4). 실험과정에서 장비 오작동 등의 예상치 못한 문제로 인하여 일부 시료만 GH 형성 후 가스-물치환을 성공하였다. C7(2)의 경우, C7 고압용기에서 두 번째 실험을 의미하나 특별한 의미를 지니지 않는다.

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Fig. 10.

Pressure and temperature profile during hydrate formation.

Table 4. GH, water, and CH4 saturations in pore before and after gas hydrate formation

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감압법에 의한 해리실험

실험방법 및 조건

감압법에 의한 GH 해리실험은 크게 가스-물치환과 감압으로 나뉜다(Fig. 11). 가스-물치환은 GH 퇴적층이 현장과 같은 물 포화상태로 바꾸는 실험이다. 동해 울릉분지에서 발견된 GH는 물에 녹아있는 용존상태(dissolved state)의 메탄으로부터 형성되었으며, 공극 내 GH와 물만 존재하는 물 포화상태이다 이 생성기작을 실험에 적용할 경우, 현장 모사는 가능하지만 GH를 생성시키는데 상당한 시간이 요구되어 실험의 효율성이 떨어진다. 따라서 본 연구에서는 가스상(gas phase)의 메탄으로부터 GH를 형성시켜 GH 형성시간을 단축하고, 공극 내 잔류하는 가스를 물로 치환하여 동해 울릉분지 GH 퇴적층과 유사한 포화상태 및 압력조건을 만족하도록 하였다.

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Fig. 11.

Flow chart for hydrate dissociation experiment by depressurization.

구체적으로, GH 생성 후 3% 염수를 일정한 속도로 주입하여 고압용기 내부에 잔류하고 있는 가스를 물로 치환하여 가스를 최소화하며 GH와 물이 대부분을 차지하는 이상 상태를 만들었으며, 감압시험 시작압력인 20 MPa(2900 psi)로 만들었다. 퇴적층의 포화조건을 가스 포화조건에서 물 포화조건으로 변경하기 위해 GH 생성 후 고압용기 내에 존재하는 가스를 물로 치환하였다. 염수의 주입은 GH가 해리되는 것을 방지하기 위해 주입시간이 60분 이상이 되지 않도록 했으며 공극 내 가스의 부피(gas pore volume)의 10배 이상이 주입되도록 하였다. 가스-물치환이 완료된 후에는 X-ray CT 촬영으로부터 얻은 정규화 CT값을 이용해 고압용기 내의 가스, 물, GH의 질량을 계산하고 충분히 가스가 치환되었다고 판단(가스 포화도가 0.05 이하)된 고압용기를 대상으로 생산실험을 진행하였다.

X-ray CT를 결합한 가스하이드레이트 생산모사 실험시스템의 유용성을 입증하고자 유사한 감압변수(GH 포화도, 감압속도, 초기 압력 및 온도, 초기 정규화 CT 값)를 설정하여, 두 번의 해리실험(DP-1과 DP-2)을 수행하였다(Table 5). 이때 감압속도는 펌프의 압력구배(pressure gradient) 기능을 이용하여 감압속도를 설정하였고, 10분마다 대상 시료를 촬영하는 프로토콜을 작동하여 감압과정을 촬영하였다.

Table 5. Depressurization parameters

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실험결과

가스-물 치환과정에서 물의 주입량이 공극 내 가스의 부피에 5배가 되기 전 대부분의 가스가 배출되었다. 정규화 CT 값을 통해 용기 내부의 가스가 물로 얼마나 치환되었는지를 정량화할 수 있었다. GH 형성 후 가스-물치환을 성공한 10개의 시료 중 5개는 40% 초반의 GH 포화도를, 나머지 5개는 50% 초반의 GH 포화도를 갖는다. 일반적으로 GH 포화도가 낮은 시료에서 치환 후 계산한 정규화한 CT 값이 높게 나타났다(Table 6). 이는 GH 포화도가 낮은 경우 치환효율이 상대적으로 좋고, GH 포화도보다 물 포화도가 증가했기 때문인 것으로 분석하였다. Fig. 12는 GH 생성상태에서의 물 포화 전후 비교한 CT 분석 결과다.

Table 6. Normalized CT value of water saturated samples

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Fig. 12.

Comparison of X-ray CT image and CT value before and after injection water.

동일한 조건으로 두 번의 감압실험(DP-1, DP-2)을 수행하였으나, 가스와 물의 생산거동은 다르게 나타났다(Fig 13a, b). 가스의 경우, DP-1은 최종 약 1650 scc (standard condition cubic centimeter)를, DP-2는 최종 약 1410 scc를 생산하여 약 240 scc의 생산량 차이가 발생하였으며, 이를 저류층조건으로 환산하면 약 1.4 rcc(reservoir condition cubic centimeter)에 해당한다. 두 경우 모두 물의 생산량은 약 10 scc로 동일하지만 가스의 생산량이 차이가 나는데, 이는 GH 형성실험당시 제어할 수 없는 압력센서 내부의 가스가 약 1.4 rcc 차지하였고, 감압과정에서 해당가스의 부피팽창으로 가스의 생산량이 증가한 것으로 예상하였다. 이에 따라 DP-1이의 가스생산시점이 압력센서에 존재하는 자유가스생산에 의해 DP-2보다 빨리 나타나는 것으로 사료된다.

하지만 두 실험에서 실질적인 해리가 일어나는 14∼20 MPa에서 정규화 CT 값의 거동은 유사하게 나타나는 것으로 관찰되었다(Fig 13c). 이를 바탕으로 본 실험의 재연성과 신뢰성을 확보할 수 있었다. 또한 CT 정규화 값의 변화를 통해 GH 해리시점과 해리속도를 더 정확하게 파악 가능하였다.

차후의 연구는 감압변수의 실험적 규명을 위하여 하나의 변수를 제외하고 모든 변수를 통제한 상태에서 특정 변수가 GH의 해리에 미치는 영향을 파악하는 방향으로 진행할 것이다. DP-1과 DP-2의 실험결과를 통해 가스 또는 물의 생산거동만으로 해리시기 및 속도를 추정하는 것은 위험이 따르는 것을 확인하였으므로, X-ray CT 분석결과도 함께 이용하여 특정 감압변수가 해리지연을 발생시키는지 파악해야한다.

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Fig. 13.

Production pattern during depressurization.

결론

이 연구에서는 X-ray CT를 이용한 가스하이드레이트 생산모사 실험시스템을 제안하였다. X-ray CT 영상을 통해 퇴적입자, 공극 내 가스하이드레이트, 물, 가스의 분포를 가시화하였다. 제안한 방법을 동해 울릉분지 가스하이드레이트 부존환경에 적용하여 가스하이드레이트를 형성실험과 해리실험을 진행하였다. 이 논문의 연구결과는 다음과 같이 요약할 수 있다.

1.충진작업 후 시료의 훼손 없이 X-ray CT를 활용하여 퇴적입자가 편중된 시료를 선별할 수 있었다.

2.공극 내 물과 기체만 존재하는 이상조건에서 CT 값은 물 포화도와 정비례하는 것을 확인하였다. 건조상태 시료의 CT 값을 ‘0’, 물 포화상태 시료의 CT 값을 ‘1’로 가정하고, 현재시료의 CT 값을 정규화한 ‘정규화 CT 값’은 물 포화도와 동일하였다. 코어규모(mini-scale)의 실험 시 사적 등의 변수로 인하여 물 포화도를 정확히 측정하기 어려운 경우가 많으나 정규화 CT 값을 이용하여 물 포화도를 대체할 수 있었다.

3.X-ray CT 영상을 통해 가스하이드레이트 형성여부를 파악하였고, 가스하이드레이트가 형성된 상태에서 공극 내 가스를 물로 치환하는 실험 수행 후 정규화 CT 값을 바탕으로 시료의 가스 포화도를 계산하였다.

4.가스하이드레이트 생산과정에서 물과 가스의 생산량 분석결과만을 사용하는 것 보다 정규화 CT 값을 함께 사용하는 것이 해리시기와 상변화 파악에 유용하였다. 따라서 X-ray CT를 결합한 가스하이드레이트 생산모사 실험시스템은 코어유동분석 결과의 신뢰도를 향상시켰다.

이 연구에서 구축한 X-ray CT를 결합한 가스하이드레이트 생산모사 실험시스템을 활용하여 가스하이드레이트 포화도와 감압속도를 다양하게 설정하여 감압변수에 따른 생산거동과 해리거동을 파악하는 실험을 진행할 예정이다. 이는 향후 시험생산을 위한 감압변수를 제공할 것으로 기대한다.

Acknowledgements

본 연구는 산업통상자원부 산하 가스하이드레이트 개발 사업단에서 지원하는 한국지질자원연구원의 연구과제 “가스하이드레이트 탐사 및 개발연구(18-1143)”의 지원에 의해 수행되었습니다. 추가적으로 산업통상자원부의 재원으로 한국에너지기술평가원(KETEP)의 지원(No. 20162510102040)과 서울대학교 공학연구원의 지원을 받았습니다.

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